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報告書

セメント系材料の浸出液の地質媒体への影響評価-大型カラム試験設備を用いた高pHプルームの岩盤への影響試験-

加藤 大生*; 佐藤 光吉*; 大和田 仁*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC TN8430 2000-008, 53 Pages, 2000/05

JNC-TN8430-2000-008.pdf:4.8MB

TRU廃棄物の処分システムには多量のセメント系材料の使用が検討されており、セメント系材料からの高アルカリ性の浸出液の拡がりによって処分場周辺岩盤が溶出し、二次鉱物が析出すると考えられている。この浸出液の拡がりは高pHプルームと呼ばれている。高pHプルームは地下水の流れに沿って徐々に拡がることから、二次鉱物を含む岩石の性状や地下水の成分は時間的あるいは空間的に変遷することが予想される。しかし、これまで二次鉱物及び地下水成分の時間的、空間的変遷についての知見は得られていない。このため、本研究では二次鉱物及び地下水成分の変遷に関する知見を得ることを目的としたカラム試験を実施した。総延長4m、内径3.7cmの大型カラムに粉砕した花崗閃緑岩を充填し、80$$^{circ}C$$の恒温槽中においてpH13.3の模擬セメント浸出液(Na:0.1mol/l、K:0.1mol/l、Ca:0.002mol/l)を流量0.1ml/minで7ヶ月間通水した結果、カラムの上流においてカルサイト及びC-S-H系化合物、中流から下流にかけてはC-S-H系化合物が岩石の表面に二次鉱物として析出し、4m先まで高pHプルームの影響が及んでいることを確認した。また、Na、Kが支配的な模擬セメント浸出液では、岩石との反応によるpHの低下がみられなかった。本研究により、高pHプルームの流れに沿った二次鉱物及び地下水成分の変遷に関する基礎的な知見が得られた。

論文

Formation of secondary minerals and its effect on anorthite dissolution

村上 隆*; 小暮 敏博*; 門原 博行*; 大貫 敏彦

American Mineralogist, 83, p.1209 - 1219, 1998/00

アノーサイトの溶解と二次鉱物の関係を調べるため、アノーサイトの熱水条件下での溶解実験を行った。この結果、二次鉱物としてはベーマイト、ベーマイト様鉱物、カオリナイトが観察された。一方、アノーサイトの構成元素は、水溶液に溶出した。溶出元素濃度から、アノーサイトの溶解はインコングルーエンドであることがわかり、さらに、二次鉱物の生成と関係していることがわかった。アノーサイトのギブス自由エネルギーの経時変化から、二次鉱物の形成がアノーサイトの溶解を促進させていることが明らかとなった。

論文

ウラン二次鉱物の形成

磯部 博志

鉱物学雑誌, 24(3), p.179 - 186, 1995/07

ウランは、地球表層での地球化学的条件に応じて非常に多種類の二次鉱物を形成する。ウラン二次鉱物の形成過程を解明することにより、地質環境下での物質移動を司る基礎過程について、より正確な理解が得られるであろう。本稿では、ウラニルイオンの地球化学及びウラン鉱物の結晶化学について概観する。次いで、還元的な環境下でウラン鉱物の変質が起こっている、オクロ鉱床とシガーレイク鉱床、さらに、酸化的な環境下で種々の二次鉱物が形成され、ウラン移行挙動の研究が行われているシンコロブウェ、クンガラ鉱床において見られるウラン二次鉱物について紹介する。

口頭

ベントナイト-セメント界面で生成する二次鉱物の設定に係る検討,1; 二次鉱物設定についての考え方の整理

笹川 剛; 木嶋 達也*; 澤口 拓磨; 飯田 芳久

no journal, , 

中深度処分において、ベントナイト系材料は低透水層としての使用が予定されている。ベントナイト系材料の透水性の変化を評価するためには、セメント系材料との相互作用で生成する二次鉱物の設定が必要となる。本研究は、最新知見の取入れと、二次鉱物の生成が透水性に及ぼす影響に着眼した二次鉱物設定の整理を目的とする。生成可能性のある二次鉱物を文献調査により列挙し、透水性に及ぼす影響の観点から設定の考え方を整理して、設定する鉱物の抽出を行った。その結果、これまで設定されていなかったC-A-S-H等を抽出した。また、Mgケイ酸塩,C-(A-)S-H型鉱物,ゼオライトに分類した鉱物については、一意に生成種を決定できないため、化学組成及び熱力学的な安定性の違いを考慮した鉱物設定のケース分けを行い、解析により鉱物設定の差異が透水性に及ぼす影響を検討することとした。当該解析結果については後続発表で報告する。

口頭

ベントナイト-セメント界面で生成する二次鉱物の設定に係る検討,2; ベントナイト透水性に対する二次鉱物設定の感度解析

木嶋 達也*; 笹川 剛; 澤口 拓磨; 飯田 芳久

no journal, , 

シリーズ発表の(1)では、ベントナイトのセメント系材料との相互作用において考慮すべき二次鉱物の設定を検討した。選定した二次鉱物のうち、Mgケイ酸塩,C-(A-)S-H型鉱物,ゼオライトに分類した鉱物については、一意に生成種を決定できないため、化学組成及び熱力学的な安定性の違いを考慮した鉱物設定のケース分けを行った。本研究では、それぞれのケースにおいて、ベントナイトの透水性に対する二次鉱物設定の影響の程度について把握するとともに、鉱物設定に係る留意点の整理を行うため、PHREEQCを用いた一次元物質移行解析によって感度解析を行った。その結果、熱力学的な安定性が高いTobermorite等を設定した場合よりも、熱力学的な安定性が低いC-A-S-Hゲルを設定した場合においてMontmorilloniteの溶解量が多くなり、ベントナイト-セメント界面部の透水性が大きくなる結果が得られた。このため、熱力学的に安定な鉱物を設定することが必ずしも保守的な設定にはならないことに留意が必要であることを示した。

口頭

高アルカリ条件における緩衝材の変質挙動; バッチ式反応試験とモデル化

市川 希*; 浜本 貴史*; 笹本 広; 市毛 悟*; 川喜田 竜平; 藤崎 淳*

no journal, , 

高アルカリ条件における緩衝材の変質挙動評価のモデルの妥当性評価のため、バッチ式反応試験と試験結果のモデル化を試みた。バッチ式反応試験では、セメントからの溶脱水を模擬した溶液(Region I溶液: 0.2MのNaOHとKOHの混合液でpH13程度及びRegion II溶液: 0.016MのCaOH$$_{2}$$溶液でpH12.5程度)とベントナイト(Kunigel V1及びKunipia F)を液固比50mL/g, 25$$^{circ}$$Cまたは50$$^{circ}$$Cの条件で、最長で2年間反応させた。その結果、例えば、Region I溶液とKunipia Fを50$$^{circ}$$Cで反応させた試験では、反応に伴いモンモリロナイトのピーク強度がやや低下し、1.4年経過後以降では、フィリップサイトと推定される微量の二次鉱物の生成が推定された。この例を対象にモデル化を試みたところ、緩衝材の変質挙動としてモンモリロナイトの溶解量に着目した場合、モンモリロナイトの溶解及びイオン交換反応を考慮することで、概ね試験結果と整合した。一方、二次鉱物の沈殿反応を考慮した場合、整合しなかった。二次鉱物の沈殿に係る反応速度式のパラメータを対象とした感度解析の結果、不整合の要因は対象としたパラメータに依存するものではないことが示唆された。

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